Ηθοποιός, Υπουργός Πολιτισμού στην Ελλάδα, υπέρμαχος του ελληνικού και του ευρωπαϊκού πολιτισμού, πρωταγωνίστησε στη δημιουργία της πρωτοβουλίας «Πολιτιστική Πρωτεύουσα της Ευρώπης».
Πολιτικοποιήθηκε μετά το πραξικόπημα του 1967 στην Ελλάδα και πέρασε τα επόμενα χρόνια διοργανώνοντας εκστρατείες σε ολόκληρο τον κόσμο για την απομάκρυνση της χούντας των συνταγματαρχών. Μετά την αποκατάσταση της δημοκρατίας το 1974, η Μερκούρη επέστρεψε στην πατρίδα της και ξεκίνησε την πολιτική της σταδιοδρομία. Ήταν η υπουργός Πολιτισμού με τη μεγαλύτερη θητεία στην Ελλάδα.
Υποστήριζε σταθερά την προστασία και την προαγωγή του πολιτισμού στην Ευρώπη. Ως υπουργός Πολιτισμού της Ελλάδας, το 1983 η Μερκούρη διοργάνωσε συνάντηση με τους υπουργούς Πολιτισμού των άλλων εννέα κρατών μελών της ΕΕ κατά την πρώτη ελληνική Προεδρία του Συμβουλίου. Παρότρυνε τους άλλους υπουργούς να συμμετάσχουν στις προσπάθειές της για μεγαλύτερη πολιτιστική ευαισθητοποίηση σε ολόκληρη την Ευρώπη. Αυτή ήταν η πρώτη από μια σειρά τακτικών συναντήσεων μεταξύ των υπουργών Πολιτισμού της Ευρώπης, οι οποίες συνεχίζονται μέχρι σήμερα.
Η Μερκούρη υπήρξε πρωταγωνίστρια του θεάτρου στην Ελλάδα αλλά και διεθνής κινηματογραφικός αστέρας με τη βραβευμένη ερμηνεία της στην ταινία «Ποτέ την Κυριακή».